缺乏安全高效的儲(chǔ)氫技術(shù)是制約氫能大規(guī)模應(yīng)用的瓶頸。具有高密度和高安全性的固態(tài)可逆儲(chǔ)氫是一種理想的解決方案，但其吸/放氫工作溫度高、速率緩慢，且存在熱力學(xué)穩(wěn)定性高的本征難題，仍需要高溫和大量外部能量輸入來(lái)驅(qū)動(dòng)吸/放氫反應(yīng)。

近日，復(fù)旦大學(xué)材料科學(xué)系余學(xué)斌教授課題組在《自然通訊》（Nature Communications）上發(fā)表題為《原子重構(gòu)實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)氫化鎂可逆儲(chǔ)氫》（Atomic reconstruction for realizing stable solar-driven reversible hydrogen storage of magnesium hydride）的研究工作。博士研究生張瀟月為第一作者，余學(xué)斌教授、方方教授和夏廣林青年研究員為共同通訊作者。

為解決傳統(tǒng)熱驅(qū)動(dòng)儲(chǔ)氫能耗過(guò)高的難題，團(tuán)隊(duì)基于光熱與催化效應(yīng)的高效耦合，提出了使用太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)高氫含量氫化物儲(chǔ)氫。本工作通過(guò)在MgH2中引入CuNi納米合金并借助脫氫反應(yīng)實(shí)現(xiàn)原位原子重構(gòu)，設(shè)計(jì)了一種單一組分相的Mg2Ni(Cu)三元合金以實(shí)現(xiàn)“光熱-催化”本體化集成。Mg2Ni(Cu)的帶內(nèi)/帶間躍遷機(jī)制實(shí)現(xiàn)了復(fù)合材料在全光譜范圍超85%高吸收率。Cu和Ni的協(xié)同催化及光照下不平衡的光生熱電子分布弱化了Mg-H鍵合，增強(qiáng)了“氫泵”效應(yīng)并降低了脫氫反應(yīng)能壘。

圖1 CuNi合金催化的MgH2光驅(qū)動(dòng)可逆儲(chǔ)氫性能

Mg2Ni(Cu)的可逆形成使得“光熱-催化”的本體化理想集成作用于可逆過(guò)程，確保了循環(huán)中連續(xù)實(shí)現(xiàn)局部熱無(wú)損作用于催化位點(diǎn)，在3.5 W/cm2下實(shí)現(xiàn)了單次脫氫15分鐘的6.1 wt.%快速可逆儲(chǔ)氫。

圖2 光驅(qū)動(dòng)可逆儲(chǔ)氫的光熱-催化耦合機(jī)制

該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助與支持，中國(guó)散裂中子源為該工作的開(kāi)展提供了幫助。